Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados

Rodríguez, Maricel Gabriela

Registro:

Documento:	Tesis Doctoral
Disciplina:	fisica
Título:	Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados
Título alternativo:	Pressure effects in electrical, magnetic and superconducting properties in the family FeTe1-xSe x and derivatives
Autor:	Rodríguez, Maricel Gabriela
Editor:	Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Publicación en la Web:	2015-09-29
Fecha de defensa:	2015-03-26
Fecha en portada:	2015-02-24
Grado Obtenido:	Doctorado
Título Obtenido:	Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Ciencias Físicas
Director:	Acha, Carlos Enrique
Consejero:	Bekeris, Victoria
Jurado:	Llois, Ana M.; Rodríguez Torres, Claudia; Saccone, Fabio
Idioma:	Español
Palabras clave:	SUPERCONDUCTIVIDAD; EFECTOS DE PRESION; CALCOGENUROS; PARAMETROS ESTRUCTURALES; PROPIEDADES DE TRANSPORTE ELECTRICO Y MAGNETICOSUPERCONDUCTIVITY; PRESSURE EFFECTS; CHALCOGENIDE; STRUCTURAL PARAMETERS; ELECTRICAL AND MAGNETIC PROPERTIES
Tema:	física/superconductores
Formato:	PDF
Handle:	http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5726_Rodriguez
PDF:	https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/download/tesis/tesis_n5726_Rodriguez.pdf
Registro:	https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/collection/tesis/document/tesis_n5726_Rodriguez
Ubicación:	Dep.FIS 005726
Derechos de Acceso:	Esta obra puede ser leída, grabada y utilizada con fines de estudio, investigación y docencia. Es necesario el reconocimiento de autoría mediante la cita correspondiente. Rodríguez, Maricel Gabriela. (2015). Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5726_Rodriguez

Resumen:

Recientemente [1], se ha encontrado que, al dopar un óxido nitrogenoide de hierro (“ironpnictide”) de fórmula ReFeAsO (Re: tierras raras) tanto con huecos como con electrones,reemplazando parcialmente el oxígeno [2] o la tierra rara, este presenta un estado superconductorcon altas temperaturas [3]. De esta manera, estos compuestos conforman una nueva clase desuperconductores de alta temperatura crítica (Tc). Estudios adicionales mostraron la existencia deotras familias de nitrogenoides de hierro superconductores, como AeFe2As2 (Ae: Ca, Sr, Ba) y AFeAs (A: Li, Na) y de una nueva familia llamada calcogenuros de hierro (“iron chalcogenide”),dadas por el compuesto FeSe/Te, cuya familia más conocida es FeTe1-xSex [4]. Estos compuestostienen la estructura más sencilla entre los superconductores basados en hierro, debido a que estánconformados sólo por capas de Fe y Se/Te. En cuanto al mecanismo de la superconductividad en los ya conocidos cupratossuperconductores de alta temperatura crítica (SATC), existen muchas nuevas teorías pero ningúnconsenso al respecto, por lo que los nuevos SATC de arseniuro o calcogenuro de hierro podríanacercar nuevos enfoques que ayuden a entender aspectos adicionales de la superconductividad enlos cupratos, o bien a develar un nuevo tipo de superconductividad. Es en esta línea de pensamiento que esta Tesis doctoral se enfocó, buscando introducirdeformaciones estructurales en calcogenuros superconductores con el fin de modificar la aparicióndel estado superconductor como las propiedades del estado normal, y discriminar así cuáles sonlos parámetros relevantes que debieran ser tenidos en cuenta para la formulación de una teoríasobre el estado superconductor en estos materiales. Esto se llevó a cabo mediante dos estrategias: * En la primera se modificó el dopaje “x” en la familia FeTe1-xSex (FTSe), con 0≤x≤1 yadicionalmente se incorporaron otros elementos químicos que deforman la estructura, utilizandoel azufre (S) que tiene un radio iónico mucho menor que el teluro (Te) y el selenio (Se). De estaforma, se sintetizaron muestras cerámicas y en algunos casos monocristalinas de la familia FTSeasí como de una nueva familia de superconductores FeTe1-x-ySexSy (FTSeS). Posteriormente, serealizaron las caracterizaciones estructurales mediante el uso de diferentes técnicas (EDX, SEMy difracción de Rayos X) y se estudiaron las propiedades eléctricas, magnéticas ysuperconductoras de ambas familias, buscando establecer correlaciones entre las mismas. En particular, en el caso de la familia FTSeS, se realizó el estudio de la influencia del desordenestructural producido al incorporar en el sitio del calcógeno átomos con distintos radios iónicos,pero sin modificar el nivel de dopaje del material. Se observó que el desorden tenía una clarainfluencia en las propiedades del transporte eléctrico y en el estado superconductor. * La segunda estrategia consistió en producir modificaciones estructurales sin introducircambios químicos, mediante la aplicación de presiones externas. Para ello, en el caso específico dela familia FTSe, se enfocó el estudio de la resistividad en un rango de temperaturas de 4 K a 300 K y bajo presiones de hasta 15 GPa, analizando particularmente el comportamiento de la Tc con lapresión externa aplicada. Se observó que en las muestras que componen este sistema, la Tc alcanzaun máximo en una cierta presión y luego se deprime. Sorprendentemente, para una de las muestrasse logró medir la reemergencia de la fase superconductora. Estos resultados se interpretarongracias a un modelo fenomenológico que permitió relacionar la Tc con las propiedadesestructurales de las muestras. El modelo permite predecir la evolución de ciertos parámetrosestructurales (como el ángulo entre ligaduras y la distancia al anión) cuando se aplican altaspresiones, y correlacionarlos con las propiedades superconductoras, a partir de un nuevo parámetro de control, dependiente de la regularidad de los octaedros Fe-calcógeno que conformanla estructura, y cuyo origen microscópico está aún en discusión. Para ahondar en el estudio del diagrama de fases de la familia FTSe, se analizaron laspropiedades de transporte en todo el rango de temperatura al variar la presión aplicada,poniéndose en evidencia la aparición de regiones del tipo líquido de Fermi y no-líquido de Fermiasociadas a la evolución de las interacciones electrónicas en un entorno de fluctuacionesmagnéticas. Para el rango de presiones donde se obtiene la Tc máxima, se observaron evidenciasde la proximidad de un punto crítico cuántico. Adicionalmente, se extendió el estudio del transporte eléctrico bajo presión al calcogenurosuperconductor GaTa4Se8 (GTS). Este compuesto es uno de los ejemplos más sencillos de aislantede Mott, cuyas fuertes correlaciones electrónicas determinan su baja conductividad. En particularel estudio se centró en develar las características de la transición metal-aislante del GTS, quepuede inducirse bajo presión. Estudios teóricos de los años ‘90 habían predicho que estatransición, para un aislante de Mott, debía ser de primer orden, pero hasta la fecha no se habíapodido encontrar un sistema que la mostrara claramente. De esta forma, se estudió la dependenciade la resistividad con la temperatura bajo presión, observando la fase aislante/metálica parapresiones por debajo/arriba de una cierta presión crítica (3.5 GPa), determinándose, por primeravez, su condición de transición de primer orden, manifestada por una histéresis en la resistencia enun cierto rango de temperatura y presión. Finalmente, en cuanto a desarrollos experimentales, con el fin de poder realizar estudios depropiedades magnéticas bajo presión en un rango de 2 K a 300 K, aplicando campos magnéticosde hasta 7 T, se diseñó y construyó una celda de presión hidrostática que fuera compatible con elentorno experimental que provee un magnetómetro de tipo SQUID. En forma preliminar, selograron medir las transiciones superconductoras de algunos materiales (Pb, Nb0.4Zr0.6, Hg1223)con señales magnéticas bajas, del orden de los 10-5 emu, y cuya evolución con la presión indicó laobtención de presiones del orden de 2 GPa.

Abstract:

Recently [1], a new type of superconductor was discovered in the iron pnictides system, ReFeAsO (Re: rare earth), when it’s dopped by chemical substitution on the Re or in the O site [2, 3]. These compounds are a new class of superconductors with high critical temperature (Tc). Otherstudies showed the existence of more superconducting families of iron pnictides, like AeFe2As2 (Ae: Ca, Sr, Ba), AFeAs (A: Li, Na) and a related family of superconductors, the ironchalcogenides, which FeSe and FeTe1-xSex [4], are the most representatives compounds. Thissystem has the simplest structure among the Fe-based superconductors because they are formedjust with two layers of Fe and Se/Te. There are many theories about the mechanism of superconductivity in cuprates with highcritical temperature (Tc) but no consensus between them. Thus, this new type of superconductorswith high Tc, the iron arsenide or iron chalcogenides, could bring new approaches to helpunderstand additional aspects of superconductivity in cuprates or unveil a new type ofsuperconductivity. In this PhD Thesis, we focus in this train of thought, introducing structural deformations inchalcogenide superconductors in order to modify the appearance of the superconducting state andalso the normal state properties. Therefore, the idea is to identify the parameters that are relevantfor a new theory formulation about superconductivity in these materials. To achieve this objective we use two strategies: * In the first one, we modify “x” doping in the family compound of FeTe1-xSex (FTSe), with 0≤x≤1, and additionally, we incorporate others chemical elements, which deform the structure. We use sulfur (S), which ionic radius is much smaller than in the case of tellurium (Te) andselenium (Se). Hence, we synthesize ceramics samples and, in some cases, single crystals of the FTSe family, as well as a new family of superconductors FeTe1-x-ySexSy (FTSeS). Subsequently,we characterize their structural parameters by using different techniques (EDX, SEM, x-raydiffraction) and we study electrical, magnetic and superconducting properties in both families,aiming to find correlations between them. In particular, in the case of FTSeS, we study the influence of structural disorder, produced bythe incorporation of different ionic radius in the chalcogenide site, but without modification of thedoping level of the material. We observed that disorder had a marked influence in the electricaltransport properties and on superconductor state. * The second strategy consisted in producing structural modifications without introducingchemical changes, by applying external pressures. For this objective, we studied resistivity in arange of temperatures of 4 K to 300 K and under pressures up to 15 GPa for the family FTSe. Inparticular, we analyzed the Tc behavior by applying high pressure. We observed that Tc reached amaximum for a certain pressure and then, it decreases with increasing pressure. Surprisingly, for aparticular composition, we measured reemergence of a superconducting phase. We interpretedthese results with a phenomenological model, which links Tc with structural parameters. Themodel can predict structural changes in certain parameters (such as the angle between bonds andanion height) when high pressures are applied and it correlates with superconducting properties, using a new control parameter, which depends on the regularity of Fe-chalcogen octahedra thatform the structure and whose microscopic origin is still under discussion. To deepen in phase diagram studies of the FTSe family, we investigated the transport properties inthe whole range of temperature by varying the pressure. This study evidenced the appearance ofregions, like Fermi liquid and non-Fermi Fermi liquid, associated with the evolution of electronicinteractions in an environment of magnetic fluctuations. In the pressure range where Tc reaches itsmaximum value, we observed evidences of the proximity of a quantum critical point. In addition, we extended the transport studies under pressure to the chalcogen superconductor GaTa4Se8 (GTS). This compound is one of the simplest examples of Mott insulator, where itsstrong electrons correlation determines its low conductivity. In particular, we focus the research toreveal the characteristics of the metal-insulator transition GTS, which can be induced underpressure. Theoretical studies in the 90’s had predicted that this transition, for a Mott insulator,should be of first order, but to date no experimental evidences were observed. Thus, we examinedthe dependence of resistivity with temperature under pressure, by observing insulator / metalphases for pressures below / above a certain critical pressure (3.5 GPa). This allowed us todetermine, for the first time, its transition status of first order, manifested by an hysteresis in theresistance in a certain range of temperature and pressure. Finally, in relation to experimental development and in order to perform studies of magneticproperties under pressure in a range of 2 K to 300 K by applying magnetic fields up to 7 T, wedesigned and constructed an hydrostatic pressure cell which is compatible with the experimentalsetting of a magnetometer type SQUID. Preliminarily, we achieved to measure thesuperconducting transitions of some materials (Pb, Nb0.4Zr0.6, Hg1223) with a low magneticsignals, of the order of 10-5 emu, and whose evolution with pressures, seems to indicate that weproduce pressures of about 2 GPa.

Citación:

---------- APA ----------

Rodríguez, Maricel Gabriela. (2015). Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5726_Rodriguez

---------- CHICAGO ----------

Rodríguez, Maricel Gabriela. "Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados". Tesis Doctoral, Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales, 2015.https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5726_Rodriguez

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