Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas

Ríos Rubiano, Carlos Alberto

Registro:

Documento:	Tesis Doctoral
Disciplina:	fisica
Título:	Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas
Título alternativo:	Fast dynamic interaction of atoms and electromagnetic fields with metal surfaces
Autor:	Ríos Rubiano, Carlos Alberto
Editor:	Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Filiación:	Universidad de Buenos Aires - CONICET. Instituto de Astronomía y Física del Espacio (IAFE). Grupo de Dinámica Cuántica en la Materia
Publicación en la Web:	2015-08-20
Fecha de defensa:	2015-03-13
Fecha en portada:	2015-02
Grado Obtenido:	Doctorado
Título Obtenido:	Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Ciencias Físicas
Director:	Gravielle, María Silvia
Consejero:	Miraglia, Jorge E.
Jurado:	Goldberg, Edith C.; Llois, Ana María; Fojón, Omar A.
Idioma:	Español
Palabras clave:	SUPERFICIE METALICA; PULSO LASER; FOTOEMISION ELECTRONICA; DIFRACCION ATOMICAMETAL SURFACE; LASER PULSE; PHOTOELECTRON EMISSION; ATOM DIFFRACTION
Tema:	física/física del estado sólido física/física cuántica física/óptica cuántica
Formato:	PDF
Handle:	http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5685_RiosRubiano
PDF:	https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/download/tesis/tesis_n5685_RiosRubiano.pdf
Registro:	https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/collection/tesis/document/tesis_n5685_RiosRubiano
Ubicación:	Dep.FIS 005685
Derechos de Acceso:	Esta obra puede ser leída, grabada y utilizada con fines de estudio, investigación y docencia. Es necesario el reconocimiento de autoría mediante la cita correspondiente. Ríos Rubiano, Carlos Alberto. (2015). Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5685_RiosRubiano

Resumen:

En esta tesis se expone la investigación desarrollada durante la realización deldoctorado, la cual abarca el estudio de las superficies metálicas a través de suinteracción tanto con fotones - campos electromagnéticos - como con partículas -átomos neutros. En lo referente a la interacción con campos electromagnéticos, la laborse centró en el estudio de las transiciones electrónicas desde la banda de valencia delmetal producidas por la incidencia rasante de pulsos láser ultra-cortos, con duracionesdel orden de los femto- o atto-segundos. Mientras que en el caso de la interacción conpartículas, la investigación estuvo focalizada en la difracción de átomos rápidos, conenergías del orden de los keV , por incidencia rasante sobre la superficie cristalina (GIFAD, por sus siglas en inglés). En ambos casos la finalidad del trabajo es estudiarla inuencia del potencial superficial, cuya precisa y detallada representación resultacrucial para la correcta descripción de recientes resultados experimentales en ambaslíneas [1, 2, 3]. En los primeros capítulos de la tesis se estudia la fotoemisión electrónica desdela banda de valencia de una superficie metálica debido a la incidencia rasantede pulsos láser ultra-cortos, poniendo especial énfasis en los efectos debidos a laestructura de bandas electrónica. Para ello se propone un método aproximado,dentro del marco de la formulación de onda distorsionada dependiente del tiempo,llamado aproximación Band-Structure-Based-Volkov (BSB-V). Dicho método incluyeuna representación realista del potencial superficial, dada por un modelo depseudo-potencial unidimensional [4] que tiene en cuenta efectos de la estructurade bandas del metal. La aproximación BSB-V propuesta se aplicó al cálculo deprobabilidades doble diferenciales de fotoemisión -resueltas en energía y ángulo delelectrón emitido- desde la banda de valencia de superficies de aluminio y berilio. Como resultado de esta investigación se encontró que en el caso del berilio la estructura de bandas electrónica ejerce una notable inuencia sobre las distribucionesde electrones emitidos, mientras que para el aluminio tales efectos juegan un papelmenor. El método BSB-V nos permitió además analizar la contribución de los estadoselectrónicos superficiales (SESs, por sus siglas en inglés) parcialmente ocupados,hallándose que para la superficie de berilio estos estados producen modificaciones quepodrían ser experimentalmente observables en los espectros de emisión electrónica. Por otra parte, con la motivación de determinar los efectos debidos a la orientacióncristalográfica del material se evaluaron las distribuciones electrónicas para dosdiferentes caras del aluminio - Al(111) y Al(100) - observándose que las diferenciasentre los espectros correspondientes dependen fuertemente de los parámetros delpulso. Los resultados de la aproximación BSB-V fueron también contrastados convalores derivados a través de la resolución numérica de la ecuación de Schrëodingerdependiente del tiempo (TDSE), encontrándose una excelente concordancia, lo quebrinda confiabilidad al modelo propuesto. También se analizó el rol desempeñado por el potencial inducido dentro del modelo BSB-V. Dicho potencial describe la respuesta electrónica dinámica del material alcampo eléctrico externo, la cual, dependiendo de las características del pulso, puedealterar marcadamente los espectros de emisión electrónica. En particular, sus efectosse tornan visiblemente evidentes para pulsos con frecuencia portadora cercana a ladel plasmón superficial, donde aparecen contribuciones resonantes, y para pulsos conbaja frecuencia, en el rango infrarrojo, en donde el comportamiento del material seasemeja al correspondiente caso estático. Por otra parte, dado que recientemente se publicaron resultados experimentales deemisión fotoelectrónica desde una superficie de magnesio [2], obtenidos con la técnicade espectroscopía de atto-segundos, se calcularon distribuciones fotoelectrónicas paraesta superficie considerando pulsos con diferentes duraciones y frecuencias, trazandoasí un camino para avanzar con el desarrollo de la descripción teórica del problema. En la segunda parte de la tesis se investiga la difracción de átomos rápidosde helio que inciden en forma rasante sobre una superficie de Ag(110). En estecaso los resultados fueron comparados con datos experimentales del grupo de P. Roncin (Universitè Paris-Sud, Francia), con el que se trabajó en colaboración,siendo los patrones de difracción experimentales una herramienta extremadamentesensible para probar el modelo de potencial superficial. En este caso la interacciónproyectil-superficie fue representada con un modelo ab-initio derivado en el marco de la teoría de funcional densidad (DFT), mientas que el proceso de colisión elástica,característico de la difracción, fue descripto por medio de la aproximación Superficial Eikonal (SE). La aproximación SE es un método de onda distorsionada que tieneen cuenta la interferencia cuántica entre las contribuciones procedentes de diferentestrayectorias del proyectil, las cuales son evaluadas a partir de la dinámica clásicaconsiderando la completa corrugación del potencial superficial. A partir del buenacuerdo observado entre las distribuciones de momento teóricas y experimentalescorrespondientes a incidencia a lo largo de diferentes direcciones cristalográficas seconcluyó que el modelo de potencial propuesto brinda una adecuada descripción dela interacción superficial en el rango de energías perpendiculares a la superficie delorden de los cientos de meV . Dado que en los procesos de GIFAD desde superficies metálicas lastransiciones inelásticas son consideradas una fuente importante de decoherencia, seestudió también la energía perdida por los átomos de helio axialmente dispersadosdesde la superficie de Ag(110) con el fin de investigar la influencia de los procesosdisipativos en los patrones de difracción. Las distribuciones finales de momento delproyectil fueron evaluadas dentro de un formalismo semi-clásico que incluye efectosdisipativos debido a excitaciones electrón-hueco por medio de una fuerza de friccióndependiente de la densidad electrónica local. Para incidencia a lo largo de unadirección de bajo índice cristalográfico, con una dada energía de impacto, el modelopredice la presencia de marcadas estructuras en el espectro de pérdida de energía, lascuales proporcionan información detallada acerca de la dependencia de la pérdida deenergía con la trayectoria del proyectil. Sin embargo, estas estructuras desaparecencompletamente cuando se toma en cuenta la dispersión experimental del haz incidente,dando lugar a una distribución de pérdida de energía suave, en buen acuerdo con losdatos experimentales disponibles [3]. Además, nuestros resultados sugieren que losprocesos inelásticos producen un fondo casi constante en la distribución de momentotransversal de los proyectiles dispersados, excepto en los extremos del espectro, dondeaparecen máximos asociados al denominado rainbow clásico. Finalmente concluimosque los patrones de difracción experimentales son bien reproducidos a partir de laadición de las contribuciones elásticas e inelásticas.

Abstract:

In this thesis we expose the research developed during the doctoral studies, whichinvolves the investigation of metal surfaces through its interaction with both, photons - electromagnetic fields - and particles - neutral atoms. With regard to the interactionwith electromagnetic fields, the work focuses on the study of electronic transitionsfrom the valence band of the metal produced by grazing incidence of ultra-shortlaser pulses, with durations of the order of femto- or atto-seconds. Concerning theinteraction with particles, the investigation is centered on the diffraction of fast atoms,with energies of the order of keV s, by grazing incidence on crystal surfaces (GIFAD). In both cases the purpose is to study the inuence of the surface potential, whoseprecise and detailed representation is crucial for the proper description of recentexperimental results on both lines [1, 2, 3]. In the first chapters of the thesis we study the photoelectron emission fromthe valence band of a metal surface due to grazing incidence of ultra-short laserpulses, with special emphasis on the inuence of the electronic band structure. With such an aim we developed an approximate method within the framework ofthe time-dependent distorted wave formalism, named Band-Structure-Based-Volkov (BSB-V). The proposed approach includes a realistic representation of the surfacepotential, given by a one-dimensional pseudo-potential model [4], which takes intoaccount effects of the band structure of the metal. The BSB-V approach was applied tocalculate double differential photoemission probabilities -resolved in energy and angleof the emitted electron- from the valence band of aluminum and beryllium surfaces. As a result of this investigation it was found that in the case of beryllium, the electronicband structure has a remarkable inuence on the distribution of the emitted electrons,whereas for aluminum such effects play a minor role. The BSB-V method allowedus to analyze the contribution of partially occupied surface electronic states (SESs),observing that for the beryllium surface, these states produce modifications that mightbe experimentally observable in the electron emission spectra. On the other hand, inorder to determine the inuence of the crystallographic orientation of the material,electronic distributions for two different faces of the aluminum -Al(111) and Al(100)-were evaluated, concluding that the differences between the corresponding spectradepend strongly on the pulse parameters. BSB-V results were also contrasted withvalues derived by means of the numerical solution of the time dependent Schrëodingerequation (TDSE), finding an excellent agreement, which confirms the reliability ofthe proposed model. We also investigate the role played by the induced potential within the BSB-Vapproach. This potential describes the dynamic response of the material to theexternal electric field. Depending on the characteristics of the pulse, the inducedpotential can markedly modify the electron emission spectra. These effects becomemore evident for pulses with carrier frequencies close to the surface plasmon one,where resonant contributions appear, and for low-frequency pulses, in the infraredrange, where the induced field tends to the static limit. Furthermore, since experimental data of photoelectron emission from a magnesiumsurface, obtained with the attoseconds spectroscopy technique, were recently reported [2], we present electron distributions for this surface, derived within the BSB-Vapproximation by considering pulses with different durations and frequencies. Such aresearch represents a step forward to the complete understanding of the problem. In the second part of the thesis, diffraction patterns of fast helium atoms grazingscattered off a Ag(110) surface are investigated. Our theoretical results were comparedwith experimental data of the group of P. Roncin (Universitè Paris-Sud, Francia),with whom we worked in collaboration. Since GIFAD patterns are extremely sensitiveto the surface interaction, we use experimental momentum distributions of GIFADto evaluate the performance of a surface potential model derived from ab-initiocalculations obtained from Density Functional Theory (DFT). To deal with theelastic collision process involved in the diffraction phenomenon we use a semi-classicalmethod, named Surface Eikonal (SE) approximation. The SE approach is a distorted wave theory that takes into account the quantum interference among transitionamplitudes corresponding to different projectile trajectories, which are evaluated fromclassical dynamics including the complete corrugation of the surface potential. Thegood agreement between experimental and theoretical projectile distributions allowsus to conclude that the proposed potential model provides an adequate descriptionof the surface interaction in the range of energies associated with the initial motionperpendicular to the surface of the order of the hundreds of meV s. In addition, in order to analyze the inuence of dissipative processes in diffractionpatterns we study the energy lost by helium atoms axially scattered from a Ag(110)surface. Final projectile distributions were evaluated within a semi-classical formalismthat includes dissipative effects due to electron-hole excitations by means of a frictionforce that depends on the local electron density. For incidence along a low indexcrystallographic direction with a given impact energy, the model predicts the presenceof structures in the energy loss spectrum, which provide detailed information aboutthe dependence on the projectile trajectory. However, these structures disappearcompletely when the experimental dispersion of the incident beam is taken intoaccount, resulting in a smooth energy loss distribution, in good agreement withavailable experimental data [3]. Moreover, our results suggest that inelastic processesproduce a nearly constant background in the transverse momentum distribution ofscattered projectiles, except around classical rainbow angles, where rainbow maximaare present. Finally, we conclude that experimental diffraction patterns are wellreproduced from the addition of the elastic and inelastic contributions.

Citación:

---------- APA ----------

Ríos Rubiano, Carlos Alberto. (2015). Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5685_RiosRubiano

---------- CHICAGO ----------

Ríos Rubiano, Carlos Alberto. "Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas". Tesis Doctoral, Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales, 2015.https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5685_RiosRubiano

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