Registro:
| Documento: | Tesis Doctoral |
| Disciplina: | fisica |
| Título: | Procesos de cambio de carga en colisiones de iones con átomos y con superficies |
| Título alternativo: | Charge changes processes in collisions of ions with atoms and surfaces |
| Autor: | Montanari, Claudia Carmen |
| Editor: | Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales |
| Filiación: | Universidad de Buenos Aires - CONICET. Instituto de Astronomía y Física del Espacio (IAFE). Grupo de Colisiones Atómicas
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| Publicación en la Web: | 2017-03-01 |
| Fecha de defensa: | 1999 |
| Fecha en portada: | 1999 |
| Grado Obtenido: | Doctorado |
| Título Obtenido: | Doctor en Ciencias Físicas |
| Director: | Miraglia, Jorge Esteban |
| Idioma: | Español |
| Palabras clave: | COLISIONES ATOMICAS; CAPTURA; PERDIDA; ESTADO DE CARGA; SUPERFICIEATOMIC COLLISIONS; ELECTRON CAPTURE; ELECTRON LOSS; CHARGE STATE; SURFACE |
| Formato: | PDF |
| Handle: |
http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3103_Montanari |
| PDF: | https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/download/tesis/tesis_n3103_Montanari.pdf |
| Registro: | https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/collection/tesis/document/tesis_n3103_Montanari |
| Ubicación: | Dep.003103 |
| Derechos de Acceso: | Esta obra puede ser leída, grabada y utilizada con fines de estudio, investigación y docencia. Es necesario el reconocimiento de autoría mediante la cita correspondiente. Montanari, Claudia Carmen. (1999). Procesos de cambio de carga en colisiones de iones con átomos y con superficies. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3103_Montanari |
Resumen:
El objetivo de esta Tesis es profundizar en el estudio de los procesos fundamentales quetienen lugar en las colisiones atómicas en los cuales la carga del ion incidente se modificadebido a la interacción. Esto es los procesos de captura y pérdida electrónica. Se estudianlas propiedades y la sensibilidad de diferentes métodos pertubativos y de onda distorsionadapara describir estos procesos básicos, y se los aplica luego al estudio de estados de carga delproyectil en colisiones con superficies de materiales sólidos. El rango de velocidades con elque trabajamos es el de velocidades intermedias y altas. El desarrollo de la Tesis se puede dividir en dos partes principales. En la primer partese estudian colisiones ion-átomo, en particular procesos de captura en los cuales un ionmedianamente cargado interactúa con un blanco con un solo electrón activo. Se utilizandistintos métodos perturbativos como la aproximación de Brinkman-Kramers a primer ysegundo orden, y métodos de onda distorsionada como las aproximaciones continuum distortedwave (CDW) y eikonal impulsiva (EI). En la segunda parte se desarrolla un modelopara procesos de pérdida electrónica y se aplican los conocimientos sobre las colisiones ionátomoa las colisiones ion-superficie. En particular nos ocupamos de las variaciones delestado de carga del proyectil al colisionar en forma rasante con la superficie. Por colisiónrasante entendemos aquella en la cual los ángulos de incidencia considerados son suficientementepequeños como para que el ion no penetre en el sólido antes de ser reflejado. Enestas colisiones el tiempo de interacción entre el ion y la superficie es grande, lo cual permiteun testeo muy sensible de las distintas aproximaciones teóricas a medida que la distanciaion-superficie se modifica. Con respecto al estudio de las colisiones simples ion-átomo, se analiza la posibilidad demejorar distintos métodos de onda distorsionada, como la aproximación CDW, tomandoen cuenta la mezcla Stark de estados excitados degenerados para procesos de captura. Enparticular se estudian las colisiones de distintos proyectiles sobre átomos hidrogenoides enlas cuales el electrón pasa del estado fundamental al nivel n = 2. Desde el punto de vistafísico los mecanismos considerados son sencillos, consisten en los procesos de dos pasos 1s → 2s → 2pₒ y 1s → 2pₒ → 2s. Esta mezcla de estados con igual número cuánticomagnético se debe a la acción persistente de uno de los núcleos sobre el electrón ligadoal otro. Utilizando un formalismo perturbativo para altas velocidades encontramos que elsegundo orden en la aproximación CDW no tiene la forma rotacional de incorporación dela mezcla Stark que sí tiene la aproximación de Brinkman-Kramers. Es más. demostramosque esta corrección es despreciable en el rango de altas velocidades, y concluimos que lasamplitudes de transición en la aproximación CDW ya contienen la mezcla Stark en eserango de velocidades. Se prueban también distintos métodos teóricos para el caso de captura desde estadoscon n > 1. Con este objetivo se estudia la captura electrónica por colisiones de iones de H+, He²+ y Li³+ con H(2s) y H(2p) a velocidades moderadas y altas. Las secciones eficacesque se obtienen empleando las aproximaciones EI y CDW se comparan con resultados deotros métodos teóricos y con datos experimentales. Por otro lado, se calculan los límitesasintóticos de la primera y segunda aproximación de Brikman-Kramers, y se comprueba queel mecanismo de Thomas (doble colisión) es importante en el límite superior del rango develocidades considerado. Se prueba una regla de escala para las secciones eficaces de capturadesde n > 1, la cual nos permite reunir valores correspondientes a distintos proyectiles enuna banda universal. Estudiamos, además, la propensión de los electrones a poblar ciertos subestados magnéticosen procesos de captura electrónica a energías intermedias y altas. La. importancia de lamisma reside en la simplificación del número de cálculos necesarios para tratar procesosde captura a niveles excitados, permitiendo estimar los subestados que más contribuyena la sección eficaz. Por ejemplo, en colisiones ion-sólido múltiples eventos pueden llevar apoblar estados con momento angular grande. Para velocidades moderadas. del orden dela velocidad del electrón en el blanco, existe una regla de propensión que dice que si eleje de cuantificación se toma en forma perpendicular al plano de colisión. los subestadosfinales con número cuántico magnético m = —l son los más poblados. Esto se explica.desde el punto de vista clásico, notando que un electrón con m = —l sigue la rotación deleje internuclear permaneciendo principalmente en el plano de colisión, de manera que lacaptura electrónica resulta más probable a estos estados. La validez de esta tendencia en elrango de altas velocidades no es previsible, ya que la explicación de la misma está dada entérminos de la física clásica. Sin embargo en esta Tesis probamos que la regla de propensiónmencionada es válida también para velocidades intermedias y altas. Para describir los procesos de pérdida electrónica (o ionización del proyectil), se presentaun modelo basado en la primera aproximación de Born, corregida según el método teóricode Kaneko. El modelo propuesto es puesto a prueba con buen resultado comparandolocon datos de otros modelos más complejos, como el de expansión multipolar definida enun centro para velocidades altas y el de Classical Trayectory Monte Carlo para velocidadesintermedias. En la segunda parte de esta Tesis se aplican los conocimientos sobre las colisiones ionátomoa las colisiones rasantes ion-superficie. Abordamos el tema utilizando un formalismoque consiste en extender la teoría de colisiones atómicas a procesos que involucran sólidosen lugar de átomos. En particular calculamos los estados de carga del ion a lo largo de sutrayectoria frente a la superficie. considerando velocidades de impacto intermedias y altas. Los procesos colisionales por los cuales el proyectil modifica su estado de carga son los decaptura y pérdida de electrones, estudiados en la primer parte de esta Tesis. El procedimiento usual para tratar el problema de las variaciones del estado de cargadel proyectil al colisionar con una superficie a grandes velocidades, consiste en obtenerel estado de carga saliente como consecuencia del juego entre dos procesos colisionalesdistintos. Captura de electrones que pasan de estar originalmente en estados ligados (lelos átomos de la superficie a estados ligados del proyectil, y pérdida de electrones que sonionizados desde estados ligados del proyectil debido a la interacción con los átomos de lasuperficie. Nosotros seguimos aquí este mismo procedimiento. Generalmente se espera queal ir aumentando el ángulo de incidencia del ion sobre la superficie (pero sin penetrar enla misma) su estado de carga tienda al de iones en sólidos, y luego se aleje de la superficiecon este estado de carga. Sin embargo mostramos que, a grandes velocidades, ésto no escierto. El estado de carga llega a un valor de equilibrio cuando se encuentra muy cerca dela superficie, y a otro cuando se aleja de la misma. La diferencia entre estos dos valoresse debe a los distintos rangos de captura y pérdida de electrones a altas velocidades. Muycerca de la capa externa de átomos de la superficie ambos mecanismos están presentes,pero a partir de cierta distancia la captura es despreciable y sólo sobrevive la pérdida deelectrones, continuando la ionización del proyectil. Por esta razón el estado de carga con elcual el proyectil emerge de la superficie es mayor que el que tenía en las proximidades de lamisma, y este efecto es más evidente a medida que las velocidades de impacto aumentan.
Abstract:
In this Thesis we study the main processes that take place in atomic collisions in whichthe incident ion charge changes because of the interaction with the atom. This processesare electron capture and loss. Different perturbative and distorted wave methods are testedto deal with these basic processes. Then, they are applied to the study of projectile chargestates in ion-surface collisions. The velocities range here considered is that of intermediateand high velocities. The development of the Thesis can be divided in two main parts: In the first onewe study electron capture in ion-atom collisions, in which a charged projectile interactswith a target with one active electron. Different theoretical methods are employed. suchas the first (BK1) and second order (BK2) of the Brinkman-Kramers approximation, anddistorted wave methods such as the continuum distorted wave approximation (CDW) andthe eikonal impulse approximation (EI). In the second part a model is developed to dealwith electron loss processes, and the knowledge about ion-atom collisions is applied to ionsurfacecollisions. Particularly we will be interested upon charge state of ions impinginggrazingly on a solid surface. By grazing collision we understand that collision in which theincident angle is little enough for the ion not to penetrate the solid before being reflected. On the other hand, the ion-surface collision time is long enough to allow us a sensitive testof the different theoretical approximations as the interaction distance changes. As part of the study of simple ion-atom collisions, we begin trying to improve knowndistorted methods, as the CDW one, by including the Stark mixing among excited degeneratestates in electron capture processes. We study the collision in which a heavy ionimpacts on a hiydrogenlike atom and capture an electron from the atom ground state to theion n = 2 state. From the physical viewpoint, the mechanisms considered are simple. It isa typical two step process, 1s → 2s → 2pₒ or 1s → 2pₒ → 2s. The mixing of states withthe same quantum magnetic number is due to the persistent action of one of the nucleion other one bounded electron. By using the perturbative formalism at high velocities forelectron capture, we probe that the second order CDW approximation does not provide therotational form of the BK2 approximation in the high energies regime. Even more, it isdemonstrated that the second order correction is negligible in the high energies regime. It isconcluded that the CDW amplitudes should not be Stark-rotated because they do containthe Stark mixing at high velocities. Another step in the study of ion-atom collisions is the test of different theoretical methodsto describe capture from initial states with n > 1. With this aim, we study electroncapture in collisions of H+, He²+ and Li³+ ions with H(2s) and H(2p). The cross sectionsobtained by employing the EI and CDW approximations at moderate and high impactvelocities, are compared with other theoretical methods and with the experimental dataavailable. On the other hand, asymptotic limits for the first and second Brinkman-Kramersapproximations are calculated. We prove that the velocities for which the Thomas mechanism (double collision) is significant are included in the high energy limit considered. Ascaling rule in terms of the projectile charge is presented for partial cross sections in capturefrom n > l, that let us to plot values corresponding to different projectiles in a universalband. We have also proved the validity of a propensity rule for populating magnetic_substatesby electron capture processes in the intermediate and high energy range. The importanceof such a rule is to reduce the number of calculations needed to deal with capture processesto excited states, because it allows us to estimate the substates that contributes mainly tothe total cross section. For instance, in ion-solid collisions multiple collisional events tendto populate large angular momentum final states. For moderate velocities, it is velocitiesof the order of the electron velocity in the target, there is a propensity rule saying that ifthe quantization axis is chosen to be perpendicular to the scattering plane, the m = —1final substates are predominantly populated. It is explained from the classical viewpoint bynoting that an electron with m = -l follows the internuclear axis rotation staying mainlyin the scattering plane. so the electron is more probable to be captured. The validityof this propensity rule in the high velocity regime is not obvious since it is explainedclassically. However in this Thesis we probe that the mentioned propensity rule is valid inthe intermediate and high velocities range. For electron loss processes we present a theoretical model based upon the first Bornapproximation, improved using the Kaneko method. The model developed is tested withmore complex theoretical methods such as the multipolar expansion defined in one centerfor high velocities, and the Classical Trajectory Monte Carlo in the intermediate velocitiesrange. The agreement among the methods is very good. In the second part of the Thesis, the knowledge about the different processes present inthe ion-atom collisions is applied to ion-surface collisions. We study ion-surface collisionsusing a formalism that consists in applying the atomic collisions theory to processes involvingsolids instead of atoms. Particularly, emerging charge states of heavy ions impinginggrazingly on a surface are calculated at intermediate and high impact velocities. The collisionalprocesses that play an essential role in determining the charge state of the ion arecapture and loss processes, both studied in the first part of this Thesis. The standard approach to deal with the projectile charge state in the collision of theprojectile with a surface at high velocities, consists in obtaining the charge state distributionas the result of the interplay of two different processes. Capture of electrons from boundstates of the topmost atoms of the surface, and electron loss from the bound states of theprojectile to its continuum due to collisions with the surface atoms. Here we will followthis standard approach. Usually it is expected that as the ion incident angle increases (butwithout penetrating the surface) its charge state tends to that of ion within solids. and thenleaves the surface with this charge state. We will show that at high velocities this is nottrue. The ion charge state gets an equilibrium value very closed to the surface, and anothervalue as the ion leaves the surface. The difference between these two values is explainedin terms of the different ranges of capture and loss processes. Very closed to the surfacetopmost layer both mechanisms are present, but at a certain distance capture is no longereffective, and loss survives ionizing the projectile. For this reason, the emerging chargestate of the ion is larger than that in the surface vicinity. And this effect is more evidentat larger velocities.
Citación:
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Montanari, Claudia Carmen. (1999). Procesos de cambio de carga en colisiones de iones con átomos y con superficies. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3103_Montanari
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Montanari, Claudia Carmen. "Procesos de cambio de carga en colisiones de iones con átomos y con superficies". Tesis Doctoral, Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales, 1999.https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3103_Montanari
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